金属钼（Mo）具有高熔点、低热膨胀系数、良好的导电导热性及抗腐蚀性等优点^[1–3]，主要应用于高压电子工业、航空航天、石油化工和核工业等行业中^[4–6]。一般采用粉末冶金法制备金属钼，但制备的纯钼具有烧结气孔多、相对密度低、晶粒粗大、力学性能差等缺点，很难被直接用做工业材料^[7]。大塑性变形法可以起到提高金属相对密度、细化晶粒和改善性能的作用。Kolobov等^[8]通过高压扭转技术制备出了无孔亚微晶结构的金属钼片，在高压扭转过程中产生的亚微晶结构显著提高了钼的显微硬度（是未变形钼的2.4倍），但是该研究中使用的纯钼仅为0.5 mm的薄片，应用范围较窄。李萍等^[9]在350 ℃条件下通过高压扭转将钼粉直接压制成相对密度98%的金属钼坯，在该研究中，使用压力达到3 GPa以上，对压力设备提出了非常高的要求。Wang等^[10]在400 ℃条件下通过2道次粉末–包套等通道挤压直接将钼粉制备成相对密度93%的金属钼坯，研究表明等通道挤压工艺可以同时提高变形试样的显微硬度和韧性，但是该方法需要设计特定的模具，由于金属钼的属性，对模具材料的要求非常高，前期成本投入大。任茹^[11]通过研究各参数对轧件的影响，优选出的轧制工艺为1300 ℃开坯、初道次变形率35%～40%，在最优的轧制工艺下，钼板的最大延伸率也仅为11.2%，同时各向异性明显。以上大塑性变形法存在着成本高、设备需求严格、产品体积小等不足之处，限制了其工业化应用。

多向锻造技术具有工艺简单、无需特殊设备、可操作性强、加工成本低等优点^[12]，可用于大型坯体的加工，能加工脆性材料，所需载荷较低，尤其是锻件各向异性相较于其他加工方法较弱^[13]。刘东亮^[14]对2A14铝合金进行了多向锻造研究，累积变形量在0.4～7.2之间，随着变形量的增加，合金晶粒细化增加，且变形不均匀性得到有效改善。Zherebtsov等^[15]进行了多向锻造后TC4合金板材的力学性能研究，结果发现，经过多向锻造后板材的极限抗拉强度非常高，达到1360 MPa，高于传统加工工艺得到的板材强度，总延伸率为7%，且横向和纵向性能高度统一。

本文利用DEFORM–3D有限元模拟软件，采用数值模拟的方法研究纯钼的多向锻造加工，开发出反复拔长–镦粗加工方法，探究大坯体纯钼大塑性变形的最优条件，分析锻造过程不同阶段坯体的相对密度和等效应变分布情况，并优选加工条件进行锻造实验，分析锻造过程中的组织演变规律，以期为纯钼的新型大塑性变形加工方法提供理论参考。

1.   实验研究过程

1.1   有限元建模

对纯钼锻造过程使用DEFROM–3D软件建立有限元几何模型，锻件形状为ϕ75 mm×100 mm的圆柱体，锻件采用4面体网格划分，网格数设置为60000个，初始开坯温度均设为1300 ℃，工步间退火温度设置为1100 ℃。拔长过程砧头设计为弧形砧，如图1所示。镦粗砧头为平砧，砧头均设置为传热刚体而忽视其变形。砧头与锻件接触，设置相互间的库伦摩擦系数为0.3。模具温度300 ℃，界面传热系数为5 N·(s·mm·℃)^‒1，环境温度为20 ℃，热对流系数为0.02 N·(s·mm·℃)^‒1。锻造过程中，下锤头保持不动，上锤头速度为10 mm·s⁻¹。

图  1  拔长弧形砧模具设计图：（a）3D；（b）2D

Figure  1.  Mold design of the arc-shaped anvil for drawing: (a) 3D; (b) 2D

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Deform–3D软件的材料库中没有纯钼，参考文献[16]设置纯钼坯材料参数，如表1所示，假设各参数在模拟温度区间恒定。选择Langrangian增量形式计算锻造过程中的塑性变形，通过共轭梯度法计算单步，计算步之间采用直接迭代。

表  1  纯钼坯材料参数^[16]

Table  1.  Material parameters of pure Mo^[16]

类别	参数
塑流应力方程	$\dot{\bar{\varepsilon}} $=6.19×108[sinh(0.0038σ)]7.7175 exp[−282479/(RT)]
热膨胀系数	5×10−6 K‒1
杨氏模量	2.79×1011 MPa
泊松比	0.324
导热系数	98.8 W·m−1·K−1
塑性功至热变换率	0.9
密度	10.2 g·cm−3
初始相对密度	0.95

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拔长变形量的计算采用式（1）。

式中：ε表示变形量，S₀表示拔长前横截面面积，S表示拔长后横截面面积。镦粗变形量采用式（2）计算。

式中：H表示镦粗前高度，h表示镦粗后高度。优选的锻造方案为一次拔长→一次镦粗→二次拔长→二次镦粗→三次拔长，各工步中变形参数如表2所示。

表  2  多向锻造过程各工步试样的变形参数

Table  2.  Deformation parameters of the multi-directional forging process in each step

工步数	变形方向	变形温度 / ℃	变形量 / %
1	一次拔长	1300	56
2	一次镦粗	1100	70
3	二次拔长	1100	50
4	二次镦粗	1100	70
5	三次拔长	1100	50

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1.2   多向锻造实验

取模拟过程中最优选的锻造参数进行多向锻造变形实验，利用鞍钢1000 t快锻机对纯钼进行反复拔长镦粗变形，锻造模具为H13耐热模具钢，使用高温天然气喷枪加热模具。采用中频感应加热炉加热，开坯在1300 ℃下保温30 min，各道次退火均在1100 ℃下保温6 min。拔长过程每次锻打锻件旋转60°左右，每工步采用3个道次加工，镦粗过程采用2个道次加工。

2.   结果与讨论

2.1   拔长过程单锤压下量的选取

为了优选拔长过程中最合适的单锤压下量，分别设计12、17、23、28 mm的单锤压下量，每锻锤一次将锻件旋转60°进行下一锤。图2为在不同单锤压下量条件下进行6锤次锻打后的外形等效应变图。如图所示，在单锤压下量为12 mm时，需要锤数较多。随着单锤压下量增大，需要的锤数减少，单锤压下量增至28 mm时，锻件边部金属流动过快，产生了严重的缩口，且心部等效应变没有大幅增加。

图  2  不同单锤压下量条件下进行6锤次锻打后等效应变：（a）12 mm；（b）17 mm；（c）23 mm；（d）28 mm

Figure  2.  Equivalent strain after forging for six times in the different single hammer reduction: (a) 12 mm; (b) 17 mm; (c) 23 mm; (d) 28 mm

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锻造过程中，锻透性（forging penetration efficiency，FPE）对于锻件性能具有极其重要的影响。文献[16]指出在径向锻造过程中，可以将锻件径向的塑性变形深度称为锻透性，当心部等效应变值大于0.20时，认为坯料被锻透，锻透性为100%。为了探究单锤压下量对锻透性和均匀性的影响，分析不同单锤压下量的锻件中心区域横截面径向等效应变分布，结果如图3所示。不同单锤压下量的等效应变分布总是呈现边部大于中部的特征，这是因为在旋锻拔长过程中，表层金属变形大于内层，流动也快于内层。随着压下量的增大，有以下几点变化：（1）等效应变整体呈现增大趋势。单锤压下量为12 mm时，心部等效应变值为0.13；单锤压下量为17 mm时，心部等效应变值达到0.44；单锤压下量为23 mm时，心部等效应变值已经接近1，超过锻透性阈值，可以认为锻件被锻透。（2）变形程度由外向内扩展。单锤压下量从12 mm增至28 mm的过程中，图3中的径向等效应变分布呈现出一个平直向“U”形转变的过程，即边部等效应变的增大快于心部，造成了变形不均匀性的增加。（3）在一次拔长过程中，心部等效应变值的变化可能存在一个阈值范围。在图3中，心部等效应变值从压下量23 mm增至28 mm时基本没有增加。由以上分析，优选单锤压下量为23 mm左右较为合适。

图  3  不同单锤压下量的锻件中心区域横截面径向等效应变分布

Figure  3.  Radial equivalent strain distribution of forging in the cross section of central zone by the different single hammer reduction

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2.2   初道次变形温度的选择

图4显示了不同变形温度下经过一次拔长后锻件截面等效应变分布情况。从外形上来看，经1100 ℃锻造后锻件横截面有少许凸出，而在1200～1400 ℃之间，可以看到锻件边部凸出，心部产生了较小的缩口。因为随着温度的升高，金属流动性增强，使得拔长过程中边部金属剧烈流动，而心部金属流动缓慢。整体来看，锻件最大等效应变均出现在边部，不同变形温度下锻件边部的等效应变值均超过2.00。等效应变值从边部往中心区域依次递减，不同变形温度下锻件心部应变值也相差不大，即使在1100 ℃的较低变形温度下，心部应变值仍然超过了0.75。随着变形温度的升高，锻件整体应变越来越均匀，到1400 ℃时，锻件心部应变基本一致，但值得注意的是，此时由于边部金属流动剧烈，在横截面处基本不产生应变，导致严重的缩口发生，这会影响后续变形过程的进行。因此，变形温度在1100～1300 ℃之间均较为合适，为了变形的需要可以选择稍高的开坯温度而降低后续锻造温度。

图  4  不同变形温度锻造后等效应变分布：（a）1100 ℃；（b）1200 ℃；（c）1300 ℃；（d）1400 ℃

Figure  4.  Equivalent strain distribution after forging at different deformation temperatures: (a) 1100 ℃; (b) 1200 ℃; (c) 1300 ℃; (d) 1400 ℃

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2.3   多向锻造形状分析

选择开坯温度1300 ℃，优选初道次变形量为23 mm，后续锻造温度降至1100 ℃，且每一个工步分为3个道次，依次降低变形量，在满足前述每工步总变形量的条件下进行纯钼坯体的反复拔长镦粗模拟，圆柱型纯钼坯体形状变化情况如图5所示。可以看出，经过拔长过程的锻件仍然呈类圆柱形，但是表面已经不再光滑，出现砧板锻打后的压面；经过三次拔长后的锻件表面较为光滑，且截面上出现金属流动不均匀的高低起伏状态；经过镦粗过程的锻件出现中部鼓形，这和实际锻造过程一样。

图  5  多向锻造后圆柱型纯钼坯体形状变化：（a）烧结坯；（b）一次拔长；（c）一次镦粗；（d）二次拔长；（e）二次镦粗；（f）三次拔长

Figure  5.  Shape change of the cylindrical pure molybdenum body after the multi-directional forging: (a) sintering body; (b) first step, drawing; (c) second step, upsetting; (d) third step, drawing; (e) fourth step, upsetting; (f) fifth step, drawing

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2.4   多向锻造等效应变分析

图6为多向锻造后锻件轴切面等效应变分布。图6（a）为经历一次拔长过程后的锻件等效应变分布，可以明显看出在径向边缘部分等效应变值大于中间部分，最大值已经超过2.00，由边缘往中间快速减小，呈现一个较大的应变梯度。锻件心部区域应变分布也呈现出一个比较大的范围，应变值在0.50到1.00之间，已经达到锻透深度。继续进行一次镦粗锻造，锻件出现明显的单鼓形状，由图6（b）可以看到，锻件整体等效应变值均有所增加，其中在镦粗易变形区的心部区域增加明显，应变值已经达到1.56到1.88之间，此外在鼓形处，由于上一阶段的应变积累达到最大，部分区域已经超过了2.50，而与锤头接触的上下截面处应变值基本没有变化，这是因为该处金属与锤头接触，金属流动受到的阻力大导致。随着拔长和镦粗过程的反复进行，锻件整体各处等效应变值也持续增加。到三次拔长之后，锻件最大应变值仍然出现在累积变形量最大的径向边缘区域，其数值已经超过6.00，且心部大范围区域应变分布均匀，应变值在3.75以上，而应变最小的区域仍然是出现在与锤头接触最为频繁的轴向截面。

图  6  多向锻造后锻件轴切面等效应变分布：（a）一次拔长；（b）一次镦粗；（c）二次拔长；（d）二次镦粗；（e）三次拔长

Figure  6.  Equivalent strain distribution of forging in the axial section after the multi-directional forging: (a) first step, drawing; (b) second step, upsetting; (c) third step, drawing; (d) fourth step, upsetting; (e) fifth step, drawing

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整体来看多向锻造过程，随着变形量的增加，等效应变呈现增加的趋势。为了探究反复拔长镦粗锻造的均匀性，采用式（3）和式（4）计算经过不同拔长镦粗过程后锻件纵截面心部40 mm×40 mm区域的等效应变均匀性系数（α）。

式中：α为等效应变均匀性系数，ε_max为横截面最大等效应变，ε_min为横截面最小等效应变，ε_ave为平均等效应变，ε_i为不同等值线对应的等效应变值，l_i为ε_i对应的长度。

在多向锻造过程中，锻件心部区域平均等效应变（ε_ave）和变形均匀性系数（α）随锻造工步的变化情况如图7所示。从图中可以看出，平均等效应变随着锻造工步的进行而稳定增加，经过5个工步的多向锻造后的平均等效应变从0.60左右升至4.00以上，这与本组以前所做关于多向锻造研究有所不同，多向锻造后锻件心部的应变升至2.45左右，之后难以继续增加。此外，变形均匀性系数的变化趋势也呈现先上升后降低的过程。第一次拔长和一次镦粗后，变形均匀性系数处于0.35到0.45之间，锻件中间应变并不均匀；经过后续的反复拔长和镦粗过程后，变形均匀性系数持续降低；三次拔长过后，变形均匀性系数降至0.08，说明整个锻件心部应变均匀性持续增加。可见，反复拔长镦粗锻造可以给予锻件更大的应变量，同时变形的均匀性更好。

图  7  变形均匀性系数和平均等效应变在锻造过程中的变化

Figure  7.  Variation of the uniformity coefficient and the average equivalent strain during forging

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2.5   多向锻造相对密度分析

图8是多向锻造后，沿各工步轴向从中心剖开的相对密度分布。经过一次拔长后，锻件边部区域由于受到较大的变形，相对密度大幅上升，而在心部区域，相对密度增加不明显，端部区域为相对密度最小的区域，这是因为拔长过程心部金属流动性差所导致。随着锻造的进行，锻件易变性区域与难变形区域相互交替出现，锻件各部分相对密度均增加明显，经过三次拔长之后，基本达到全致密的状态。

图  8  多向锻造过程中纯钼的相对密度分布：（a）一次拔长；（b）一次镦粗；（c）二次拔长；（d）二次镦粗；（e）三次拔长

Figure  8.  Relative density distribution of pure molybdenum in multi-directional forging process: (a) first step, drawing; (b) second step, upsetting; (c) third step, drawing; (d) fourth step, upsetting; (e) fifth step, drawing

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2.6   多向锻造纯钼的显微组织分析

经优选的多向锻造后，工业纯钼棒不同工步心部纵截面的微观组织如图9所示。图9（a）是烧结坯的金相组织，可见烧结坯晶粒粗大，平均晶粒在55 μm，且存在许多的烧结孔洞，相对密度不高。随着锻造的进行，烧结孔洞数量在减小，相对密度增加，在三次拔长后试样中几乎看不到孔洞的存在，锻件达到全致密的装填。在组织分布方面，一次拔长锻件晶粒取向性明显，呈现轴向排布，后续镦粗过程晶粒呈现径向排布，同时可见随着锻造变形量的增加，晶粒细化效果明显。在图9（b）中，经一次拔长后的锻件晶粒细化程度不大，仅在晶界处有部分晶粒破碎现象，总体晶粒尺寸仍然较大。在图9（c）中，经一次镦粗后的锻件晶粒细化程度大幅增加，但仍然存在小部分粗大晶粒未完全破碎。随着锻造的继续进行，晶粒进一步细化，同时晶界开始变得不清晰，此时晶界已经由原始烧结坯的光滑平直晶界转变成互相啮合的变形晶界，结合强度增加。经过二次镦粗（图9（e））和三次拔长（图9（f）），锻件无法分清完整的晶界，且晶粒多呈现等轴状，仅存在少部分具有较大长径比的变形晶粒，经三次拔长后的锻件平均晶粒为2～3 μm。相比仅进行旋锻或者镦粗加工的纯钼锻件，通过反复拔长和镦粗的锻件具有更加均匀的组织分布，与模拟过程中变形均匀性系数的变化一致。

图  9  多向锻造变形过程中各工步纵截面显微组织：（a）烧结坯；（b）一次拔长；（c）一次镦粗；（d）二次拔长；（e）二次镦粗；（f）三次拔长

Figure  9.  Longitudinal section microstructure of forging in the multi-directional forging and deformation: (a) sintering body; (b) first step, drawing; (c) second step, upsetting; (d) third step, drawing; (e) fourth step, upsetting; (f) fifth step, drawing

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3.   结论

（1）采用有限元数值模拟软件对纯钼的大塑性变形进行了数值模拟，建立起恰当的数值模型，通过改变锻造温度、锻造压下量等参数，获得了一种反复拔长–镦粗的纯钼多向锻造变形工艺。

（2）获得的优选多向锻造方案为：在1300 ℃开坯，对纯钼烧结坯进行5个工步的反复拔长–镦粗锻造，每个工步分为2～3个道次，每道次退火温度为1100 ℃。

（3）初始平均晶粒约55 μm的纯钼烧结坯经历反复拔长–镦粗后，晶粒尺寸减小至2～3 μm，且烧结孔洞明显减少，致密度增加。