Microstructure and failure mechanism of FGH96 solid-state diffusion bonding interface
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摘要: 对原始状态分别为锻态、固溶态和半时效态的FGH96合金固相扩散连接界面显微组织进行表征，并对连接界面的拉伸性能进行测试，对失效行为进行研究。结果表明，锻态、固溶态和半时效态试样经固相扩散连接后界面均实现了良好的冶金结合，连接界面无孔洞和缝隙等缺陷。锻态试样界面扩散更为充分，组织过渡更为平缓；固溶态和半时效态试样界面存在明显的连接影响区。锻态试样经固相扩散连接和标准热处理后，二次γʹ相细小、均匀且呈典型椭球状；固溶态和半时效态试样因固相扩散连接热循环的作用导致γʹ相发生长大和分化。二次γʹ相尺寸及形貌的不同决定了界面区域性能水平的差异。电子背散射衍射测试结果表明，连接界面处大晶粒的择优取向为{100}，距离固相扩散连接界面越近，晶粒的择优取向越明显。拉伸试验结果表明，锻态试样经固相扩散连接和标准热处理后，连接界面处的强度达到基体强度的99%以上。拉伸裂纹主要萌生于连接界面大晶粒及γʹ相粗化聚集区域，体现为穿晶的韧窝型断裂。Abstract: The microstructure on the solid-state diffusion bonding interfaces of the initially as-forged, as-solution, and sub-aging FGH96 was characterized, the tensile properties of the bonding interfaces were tested, and the failure behavior was studied. It is found that the good metallurgical bonding is achieved at the bonding interfaces of all the three primitive state specimens after the solid-state diffusion, and no cracks and cavities are found. The interfaces of the as-forged specimens show more sufficient diffusion of elements and smoother transition of microstructure, while the interfaces of both the as-solution and sub-aging specimens exhibit an obvious bonding effecting zone. After the solid-state diffusion bonding and the standard heat treatment, the second γʹ phases in the as-forged specimens are fine, uniform, and spherical. However, the second γʹ phases in the as-solution and sub-aging specimens grow up and split up because of the solid-state diffusion bonding thermal cycle. Different morphology of the second γʹ phases causes the difference of properties in the bonding interface regions. Results of the electron backscattered diffraction (EBSD) show that the preferred orientation of large grains is {100}, and the grain orientation is more obvious as the closer distance to the solid diffusion interface. The tensile test results show that the strength at the interfaces of the forged specimens after the solid-state diffusion bonding and the standard heat treatment is more than 99% of that of the matrix. The tensile cracks mainly initialize from the aggregated area of the large grains and the coarse γʹ phases, which show the transgranular dimple fracture behavior.
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Keywords:
- FGH96 superally /
- solid-state diffusion bonding /
- microstructure /
- failure mechanism
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钨铼合金是以钨元素为基体且与铼元素组成的固溶强化型合金。由于铼效应[1−7]，钨铼合金在变形过程中易形成孪晶，减少了堆垛层位错能量，降低了位错移动的晶界阻抗，具有高再结晶温度、高强度、高塑性以及低蒸汽压、低电子逸出功和低韧脆转变温度等优点，在航空航天、核工业、电子工业、高端医疗等领域有着广泛的应用[8−11]。钨铼合金中铼质量分数一般为3%～25%，当铼质量分数超过25%时，钨铼合金中生产W2Re3合金相，W2Re3是一种高强度和高硬度的组织结构，给钨铼合金的变形加工带来困难，同时对钨铼合金的均匀性有不良影响[12−16]。通常使用的钨铼合金材质牌号有W−3Re、W−5Re和W−25Re。
国外对大规格钨铼合金结构件材料进行了大量的研究，其中Leonhardt[17]研究了W−25Re、W−24.5Re−2.0HfC棒材的微观组织和力学性能。国内对钨铼合金的研究局限于丝材，对钨铼合金作为结构件材料研究较少。锻造态钨铼合金的综合性能受变形量、应变速率、锻造温度和退火温度等多种因素影响，其中退火温度是一个重要的工艺参数。本文采用粉末冶金法制备了直径为30 mm的W−25Re合金棒材，研究了退火温度对钨铼合金微观组织、硬度和力学性能的影响。
1. 实验材料及方法
采用粉末冶金法制备了W−25Re合金（铼质量分数为25%），原料选用钨粉和高纯铼粉。钨粉粒度为2.9 μm，纯度99.96%，铼粉粒度D50=25 μm，纯度99.99%。将钨粉与高纯铼粉在三维混料机中机械混合，混料时间6 h。将混合后的粉末至于模具内并放入冷等静压机进行压制成型，成型压力为220 MPa，时间为10 min。将压制成型的坯料放置在中频感应烧结炉内，最高烧结温度设定为2320 ℃，烧结后的坯料直径为70 mm，密度为18.6 g/cm3。采用空气锤经高温多道次锻造变形，锻造开坯温度为1600 ℃，锻造总变形量为81%，最终得到直径为30 mm的锻坯棒材。
在氢气保护气氛炉内进行钨铼合金的退火实验，退火温度分别设定为1300、1400、1500、1600、1700 ℃，退火时间为1 h，退火完成后随炉冷却至室温。沿坯料的纵向方向上切取6 mm×6 mm×8 mm的试样，磨拋后置于NaOH和K3Fe(CN)6水溶液中进行腐蚀。在OLYMPUS GX51型金相显微镜上观察钨铼合金腐蚀试样的微观组织。在SANS-CMT-5205型电子万能试验机上测试棒材室温拉伸性能，拉伸速度设定为v=2 mm/min。在JEOLJSM-6380LV型扫描电镜上观察钨铼合金显微组织以及室温拉伸断口形貌，并采用HVS-50维氏硬度计测试材料硬度。
2. 结果和讨论
2.1 W−25Re合金金相组织与性能
图1是钨铼合金烧结态和锻造态金相形貌。由图可知，烧结态钨铼合金晶粒内部存在大量孔隙，晶界平直清晰。铼原子的存在阻碍了晶界扩散，细化了烧坯晶粒，平均晶粒尺寸约为30 μm。经锻造变形后，钨铼合金内部孔隙减少，晶粒被拉长成纤维状组织，密度达到19.67 g/cm3，相对密度为99.8%。由于固溶强化、变形强化、细晶强化等综合作用，锻造后钨铼合金的硬度达到HV30 540，抗拉强度为1620 MPa，断后伸长率为20%。
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图 1 W−25Re合金金相组织：（a）烧结态；（b）锻造态Figure 1. Metallographic structure of the W−25Re alloys: (a) as-sintered; (b) as-forged2.2 退火温度对W−25Re合金显微组织的影响
图2为钨铼合金在1300～1700 ℃温度下退火1 h后的显微组织。从图2可看出，在退火温度低于1400 ℃时，随着温度的升高，原子扩散加剧，变形应力逐步释放，晶粒开始发生回复，钨铼合金纵向组织仍保持热变形后的纤维状组织。当退火温度升高到1500 ℃时，可以观察到在已经宽化的纤维边界出现了细小的再结晶晶核，但仍保留着部分变形加工态组织，这表明1500 ℃ 时钨铼合金已经开始了局部再结晶。随着退火温度继续升高到1600 ℃，钨铼合金发生了完全再结晶，晶粒呈现等轴化，平均晶粒尺寸为40 μm。当退火温度升高到1700 ℃时，钨铼合金发生了晶粒长大，平均晶粒尺寸为55 μm。钨铼合金的晶粒长大是在完全再结晶之后开始，其驱动力是晶粒长大前后总的界面能差。
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图 2 退火温度对W−25Re合金显微组织的影响：（a）室温；（b）1300 ℃；（c）1400 ℃；（d）1500 ℃；（e）1600 ℃；（f）1700 ℃Figure 2. Effect of annealing temperature on the microstructure of the W−25Re alloys: (a) room temperature; (b) 1300 ℃; (c) 1400 ℃; (d) 1500 ℃; (e) 1600 ℃; (f) 1700 ℃2.3 退火温度对W−25Re合金室温硬度的影响
图3所示为退火温度和W−25Re合金室温硬度的关系。从图3可以看出，未退火前，钨铼合金的室温硬度为HV30 540，随着退火温度的升高，钨铼合金的残余应力逐渐消除，在1300～1400 ℃时硬度缓慢下降至HV30 500，当退火温度升高到1500 ℃时，钨铼合金硬度下降至HV30 480，随着温度的进一步升高，在1600 ℃时，硬度显著下降至HV30 450。这是由于钨铼合金在1600 ℃退火后，钨铼合金发生了再结晶，钨铼合金晶粒尺寸长大，晶界所占面积减小，晶界强化效果降低；同时位错密度显著下降，消除了位错强化效果。当温度进一步升高到1700 ℃，硬度下降至HV30 400。
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图 3 退火温度对W−25Re合金室温硬度的影响Figure 3. Effect of annealing temperature on the hardness of the W−25Re alloys2.4 退火温度对W−25Re合金室温力学性能的影响
图4所示为W−25Re合金室温抗拉强度、断后伸长率与和退火温度的关系。从图4可看出，退火前的钨铼合金室温抗拉强度为1620 MPa；经1300 ℃退火，抗拉强度下降到1580 MPa；经1400℃退火，抗拉强度平缓下降至1520 MPa；经1500 ℃退火，抗拉强度下降至1420 MPa；1600℃退火后，抗拉强度进一步下降至1320 MPa；1700 ℃退火后，抗拉强度下降到1270 MPa。这是由于在1300～1400 ℃范围内退火，钨铼合金保持着变形加工态的纤维状组织，以发生回复过程为主，抗拉强度下降不显著，在回复阶段的晶粒尺寸及形态与锻造态基本保持一致，仅引起晶粒内部位错缠结和晶格畸变的减少，因此，回复阶段抗拉强度降低幅较小。在1500～1700 ℃范围内，随着退火温度的不断提高，钨铼合金发生了再结晶，抗拉强度大幅降低。从图4可以看出，在1300～1400 ℃范围内退火，随着退火温度的升高，断后伸长率逐渐升高，在1400 ℃时断后伸长率达到最高22%，随着退火温度的进一步升高，断后伸长率不断下降，在1700 ℃断后伸长率达到最低9%。
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图 4 W−25Re合金室温抗拉强度、断后伸长率与退火温度的关系Figure 4. Relationship between the tensile strength at room temperature, elongation after fracture, and annealing temperature of the W−25Re alloys图5为1400 ℃和1700 ℃退火后室温拉伸断口形貌。从断口形貌可以看出，1400 ℃退火后，断口存在大量的解离面，此解离面由裂纹与螺位错的交互作用产生。同时，断口上还存在大量的撕裂岭，表明材料并非脆性断裂，而是经过塑性变形后断裂。因此，1400 ℃退火后材料拥有一定的强度和韧性。1700 ℃退火后，断口为“沿晶断裂+穿晶断裂”，此时材料为脆性断裂。因为实验中的钨铼合金经1700 ℃退火后已经发生再结晶，且晶粒明显长大，拉伸时发生脆性断裂。
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图 5 W−25Re合金不同退火温度室温拉伸断口形貌：（a）1400 ℃；（b）1700 ℃Figure 5. Tensile fracture morphology at room temperature of the W−25Re alloys at the different annealing temperatures: (a) 1400 ℃; (b) 1700 ℃3. 结论
（1）经锻造变形后，钨铼合金内部孔隙消除，晶粒被拉长成为纤维状组织，相对密度达到99.8%。
（2）在1300～1700 ℃范围内，钨铼合金棒材随着退火温度的升高，硬度逐渐降低，1700 ℃下降到HV30 400。抗拉强度随着退火温度的升高逐渐降低，1700 ℃抗拉强度下降至1270 MPa。室温断后伸长率随着退火温度的提高先升高后降低，1400 ℃时断后伸长率最高可达22%，断口存在大量的解离面，并存在大量的撕裂岭，为经过塑性变形后断裂；随着退火温度的进一步升高，断后伸长率不断下降，在1700 ℃断后伸长率达到最低9%，断口为明显的沿晶断裂断口，为脆性断裂。
（3）钨铼合金在1600 ℃时发生了完全再结晶，晶粒呈现等轴化，在1700 ℃时发生了晶粒长大。
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图 2 锻态试样连接界面金相组织（a）与元素扩散线扫描（b）
Figure 2. Microstructure (a) and element line scanning (b) of the as-forged specimens
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图 4 不同原始状态试样距离固相扩散连接界面不同位置γʹ强化相：（a）锻态，Zone1；（b）固溶态，Zone1；（c）半时效态，Zone1；（d）锻态，Zone2；（e）固溶态，Zone2；（f）半时效态，Zone2；（g）锻态，Zone3；（h）固溶态，Zone3；（i）半时效态，Zone3
Figure 4. Microstructure of γʹ phases in the different distance from the solid-state diffusion bonding interface of specimens: (a) as-forged, Zone1; (b) as-solution, Zone1; (c) sub-aging, Zone1; (d) as-forged, Zone2; (e) as-solution, Zone2; (f) sub-aging, Zone2; (g) as-forged, Zone3; (h) as-solution, Zone3; (i) sub-aging, Zone3
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图 5 固溶态试样连接界面处电子背散射衍射晶粒表征
Figure 5. Grains characterization by EBSD at the bonding interface of the solid solution specimens
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图 6 固溶态试样连接界面区域电子背散射衍射晶粒取向分析：（a）连接界面处；（b）距连接界面100～200 μm处；（c）距连接界面200～300 μm处
Figure 6. EBSD analysis of the grain orientation at the bonding interface of the solid solution specimens: (a) bonding interface; (b) 100~200 μm away from the bonding interface; (c) 200~300 μm away from the bonding interface
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图 7 不同原始状态试样室温拉伸性能：（a）抗拉强度；（b）屈服强度；（c）延伸率；（d）断面收缩率
Figure 7. Tensile properties at room temperature of the different specimens: (a) tensile strength; (b) yield strength; (c) elongation; (d) reduction of area
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图 9 固溶态连接试样拉伸断口形貌：（a）室温宏观形貌；（b）室温扩展区形貌；（c）650 ℃宏观形貌；（d）650 ℃扩展区形貌
Figure 9. Tensile fracture morphology of the solid solution specimens: (a) macro morphology at room temperature; (b) extended region morphology at room temperature; (c) macro morphology at 650 ℃; (d) extended region morphology at 650 ℃
表 1 FGH96镍基粉末高温合金化学成分（质量分数）
Table 1 Chemical composition of the nickel-based powder metallurgy superalloy FGH96
% C Cr Co Mo W Al Ti Nb B Zr Ni 0.02～0.05 15.5～16.5 12.5～13.5 3.8～4.2 3.8～4.2 2.0～2.4 3.5～3.9 0.6～1.0 0.006～0.015 0.025～0.050 余量 
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