镍基粉末高温合金具有良好的抗氧化性、组织稳定性和高温综合力学性能，是制备先进航空发动机涡轮盘等关键热端部件的首选材料^[1−2]。对镍基粉末高温合金显微组织进行调控可提高合金的强度、持久性能、抗蠕变性能、低周疲劳性能、抗裂纹扩展性能和承温能力等，从而满足航空发动机高性能和高可靠性的需求。热处理是继热变形后对镍基粉末高温合金组织性能进行调控的重要工艺环节^[3]。由于镍基粉末高温合金中含有高体积分数的第二相强化粒子γ′相颗粒，在热变形后的热处理过程中容易出现混晶，降低合金性能，因此，对热处理过程中镍基粉末高温合金的显微组织演变一直是研究的重点和热点。

刘建涛等^[4]研究了FGH96锻造盘坯的轮心和轮缘部位在热处理过程中的晶粒长大规律。结果表明，低于1050 ℃时，晶粒几乎不长大，当温度高于1120 ℃时，合金中的γ′相发生大量溶解，晶粒迅速长大。研究发现，初始晶粒尺寸越小，单位体积内界面能越高，晶粒长大速度越快，但在此研究中缺少对γ′相的定量化表征。万志鹏等^[5]研究了不同热处理条件下锻态GH4720Li合金中一次γ′相的溶解与晶粒长大规律，发现当一次γ′相尺寸大于4 μm时，可有效地抑制合金中晶粒的长大，当一次γ′相尺寸不超过3.2 μm时，γ′相对晶界的钉扎作用减弱，晶粒明显长大。另外，当固溶温度超过1150 ℃时，γ′相大量溶解，晶粒发生异常长大。Semiatin等^[6]研究了热处理过程中镍基高温合金γ′相的溶解行为，发现γ′相钉扎力的释放可能在异常晶粒长大过程中发挥着重要的作用。Wang等^[7]研究表明，在热变形过程中，γ′相周围存在大量的变形存储能，促进了锻造后过固溶热处理过程中再结晶的发生，但是由于γ′相抑制该区域再结晶晶粒的长大，从而造成晶粒不均匀。Charpagne等^[8]研究表明，在亚固溶处理过程中，镍基高温合金变形晶粒和未变形晶粒间的存储能差是晶粒过度生长的驱动力。侯琼等^[9]研究发现，在适当的亚固溶处理温度下，利用应变存储能可以使锻造难变形区域未完全动态再结晶的晶粒发生静态再结晶，细化晶粒，而使易变形区和自由变形区的晶粒长大，最终使整个锻造盘坯获得均匀细小的晶粒。综上所述，热处理过程中镍基高温合金的晶粒长大行为与γ′相的演变息息相关，同时与应变存储能的变化密切相关。

本文以锻造态镍基粉末高温合金FGH96为研究对象，研究合金在热处理过程中的晶粒和γ′相组织的演化，分析了γ′相和应变存储能对晶粒组织演变的影响，并量化了加热温度和保温时间对晶粒尺寸、γ′相尺寸、分布和面积分数的影响，为FGH96合金热处理工艺的制定提供一定的数据和理论支撑。

1.   实验材料及方法

实验材料为锻造态镍基粉末高温合金FGH96，其主要化学成分如表1所示。合金制备工艺为：氩气雾化（AA）制粉→热等静压（HIP）→热挤压（HEX）→等温锻造（IF），其中锻造工艺为：1090 ℃锻造，总压下量72%，应变速率0.1 s⁻¹，锻后保温棉包覆冷却。通过差示扫描量热分析（differential scanning calorimetry，DSC）测定该合金的γ′相完全溶解温度为1135.8 ℃，测试升温速率为10 ℃·min⁻¹，测试结果如图1所示。

表  1  FGH96合金主要化学成分（质量分数）

Table  1.  Chemical composition of the FGH96 alloys %

Co	Cr	Mo	W	Al	Ti	Nb	Fe	Ni
13.01	15.90	4.13	4.02	2.16	3.81	0.71	0.03	余量

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图  1  FGH96合金差示扫描量热分析结果

Figure  1.  DSC results of the FGH96 alloys

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热处理试样取自锻造盘半径1/2处，为避免热处理过程中试样发生氧化，将试样封装在真空玻璃管内，然后在箱式电阻炉内进行热处理实验。热处理温度分别为1060、1090、1160 ℃，保温时间分别为30、60、120、240 min。为保留热处理后的高温组织，把热处理后试样放入冰水中快速冷却。热处理后试样经不同目数砂纸逐级研磨后，进行机械抛光。利用卡林腐蚀液（5 g CuCl₂+100 mL HCl+100 mL C₂H₅OH）对抛光试样进行腐蚀，然后在徕卡DM6M光学显微镜下观察热处理前后的晶粒组织。采用氢氟酸腐蚀液（33 mL HF+33 mL HCl+33 mL HNO₃+1 mL H₂O）对抛光试样进行腐蚀，然后在TESCAN VEGA钨灯丝扫描电子显微镜下观察热处理前后的γ′相形貌。对机械抛光试样进行振动抛光，以消除表面机械应力，再利用电子背散射衍射（electron back scatter diffraction，EBSD）对热处理前后显微组织进行表征。因不同条件下的晶粒尺寸差异较大，故采用不同扫描参数进行EBSD测试，扫描区域为（150 μm×150 μm）～（300 μm×300 μm），步长为0.10～0.20 μm。利用牛津仪器公司的AztecCrystal软件处理背散射衍射数据，采用ImageJ软件定量统计晶粒尺寸、γ′相的尺寸、分布和面积分数，每个试样选取三个视场进行测试表征。

2.   结果与分析

2.1   锻造态FGH96合金显微组织

初始锻造态合金微观组织如图2所示，可以看到锻造后的晶粒分布并不均匀，在组织中较大的变形晶粒周围分布较多细小的再结晶晶粒，呈现“项链”组织，这是典型的不连续动态再结晶形貌^[7]。根据图2（a）所示的晶粒取向扩展图可知，晶粒内部的平均取向差低于或等于2°时，该晶粒归类为再结晶晶粒，其余则为变形晶粒，再结晶晶粒尺寸在1.01～3.98 μm范围之内，变形晶粒尺寸在3.98～21.78 μm范围之内，平均晶粒尺寸为4.01 μm。从图2（b）可看出，在较大的变形晶粒内部含有大量的小角度晶界（图2（b）中黑色线为大角度晶界，绿色线为小角度晶界，红色线为孪晶界），占晶界总数的44%，说明在锻造坯料内部含有大量的应变存储能。初始合金的晶粒尺寸分布如图2（d）所示，结合图2（c）可以看出合金组织中分布着三种γ′相，位于晶界上的γ′相为一次γ′相，呈不规则块状，尺寸在0.74～2.94 μm范围之内（平均尺寸为1.13 μm），面积分数为5.03%，一次γ′相是亚固溶锻造过程中未溶解的γ′相，在锻造后冷却过程中会优先粗化；位于晶内的较大尺寸的γ'相为二次γ'相，呈近球状，尺寸在0.15～0.74 μm范围之内（平均尺寸为0.42 μm），面积分数为21.58%，这些γ'相是锻后冷却初始阶段析出长大的γ'相；位于一次γ′相和二次γ′相之间的小尺寸的γ′相为三次γ′相，呈近球状，尺寸在10～150 nm范围之内（平均尺寸为54 nm），面积分数为6.18%，这些γ'相是锻后冷却后期析出的γ'相。图2（e）给出了γ′相尺寸分布，可看出锻造态合金中三次γ′相数量最多，二次γ′相次之，一次γ′相最少。

图  2  FGH96合金初始微观组织：（a）晶粒取向扩展；（b）晶界分布；（c）γ′相形貌；（d）晶粒尺寸分布；（e）γ′相尺寸分布

Figure  2.  Initial microstructure of the FGH96 alloys: (a) grain orientation spread; (b) grain boundary; (c) γ′ precipitates morphology; (d) grain size distribution; (e) γ′ precipitates size distribution

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2.2   热处理后组织分析

图3和图4分别给出了不同热处理条件下FGH96合金的晶粒组织和γ′相形貌特征。在亚固溶（1060 ℃和1090 ℃）处理过程中，合金中含有大量未溶解的γ′相，大尺寸块状一次γ′相分布在晶界上，晶粒尺寸细小，晶粒长大不明显。从图5看出，保温240 min后，1060 ℃热处理的平均晶粒尺寸仅由保温30 min的5.55 μm增加至9.98 μm，1090 ℃热处理的平均晶粒尺寸仅由保温30 min的7.16 μm增加至13.71 μm。而1160 ℃过固溶处理过程中，γ′相完全溶解，晶粒尺寸明显长大，保温30 min时平均晶粒尺寸达到了21.05 μm，保温240 min后，平均晶粒尺寸长大到31.22 μm。结果发现，1060 ℃热处理120 min时的晶粒尺寸较为均匀，最大晶粒尺寸为13.78 μm（平均晶粒尺寸7.37 μm），而保温至240 min时，出现粗大的晶粒，形成混晶组织，最大晶粒尺寸为24.48 μm。1090 ℃保温240 min和1160 ℃保温120 min后也呈现出粗大的混晶，最大晶粒尺寸分别为28.80 μm和81.51 μm（平均晶粒尺寸分别为8.77 μm和25.95 μm），且在1160 ℃下热处理时间增加至240 min时，混晶组织依然存在。说明热处理过程中混晶组织一旦产生，很难通过热处理将其消除。图6给出了在热处理过程中的合金晶粒尺寸分布情况，进一步证实了相比其他热处理条件，合金在1060 ℃下保温120 min后的晶粒分布较为均匀。

图  3  热处理过程中FGH96合金金相组织：（a）～（d）1060 ℃、30～240 min；（e）～（h）1090 ℃、30～240 min；（i）～（l）1160 ℃、30～240 min

Figure  3.  Metallographic structure of the FGH96 alloys during heat treatment: (a)~(d) 1060 ℃, 30~240 min; (e)~(h) 1090 ℃, 30~240 min; (i)~(l) 1160 ℃, 30~240 min

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图  4  热处理过程中FGH96合金的γ′相组织：（a）～（d）1060 ℃、30～240 min；（e）～（h）1090 ℃、30～240 min；（i）～（l）1160 ℃、30～240 min

Figure  4.  γ′ precipitates microstructure of FGH96 alloy during heat treatment: (a)~(d) 1060 ℃, 30~240 min; (e)~(h) 1090 ℃, 30~240 min; (i)~(l) 1160 ℃, 30~240 min

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图  5  加热温度与保温时间对FGH96合金晶粒及γ′相的影响

Figure  5.  Effects of heating temperature and holding time on the grain and γ′ precipitates of the FGH96 alloys

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图  6  热处理过程中FGH96合金晶粒尺寸分布：（a）～（d）1060 ℃、30～240 min；（e）～（h）1090 ℃、30～240 min；（i）～（l）1160 ℃、30～240 min

Figure  6.  Grain size distribution of the FGH96 alloys during heat treatment: (a)~(d) 1060 ℃, 30~240 min; (e)~(h) 1090 ℃, 30~240 min; (i)~(l) 1160 ℃, 30~240 min

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研究表明，镍基粉末高温合金的组织演变不仅与热处理参数（固溶温度和保温时间）有关，还与γ′相的演变和应变存储能有关^[4−7]。从实验结果可以看出，过固溶处理时晶粒长大明显快于亚固溶处理，这是由于在亚固溶处理过程中，合金中含有大量的γ′相，对晶界起到钉扎作用，抑制了晶粒的长大，另外，固溶温度的增加可有效促进原子扩散速率，增加晶界迁移能力，晶界迁移率与固溶温度成指数增长关系^[9]。从图4可以看出，1060 ℃保温30 min后，三次γ′相已完全溶解，晶界上分布着大尺寸、不规则块状的一次γ′相，晶内分布着大量近球形的二次γ′相。随着保温时间的延长，γ′相逐渐溶解，保温30 min时γ′相的面积分数为18.61%，保温240 min后，面积分数减少为14.61%，如图5所示。当热处理温度升高到1090 ℃时，合金中二次γ′相发生明显的溶解，晶内含有少量的二次γ′相，保温30 min时γ′相的面积分数为7.78%，保温240 min后，面积分数减少为6.72%。图7给出了热处理过程中一次γ′相和二次γ′相的尺寸和面积分数随保温时间的变化。可看出，一次γ′相的平均尺寸和面积分数在亚固溶保温过程中整体上呈现先增加后减小的趋势，这是因为在热处理初期，小尺寸的三次γ′相和二次γ′相优先快速溶解^[10]，而一次γ′相发生了Ostwald熟化为机制的粗化现象，即溶质从小颗粒向大颗粒扩散，小颗粒溶解、大颗粒长大^[11−13]。另外，在热处理过程中晶界处的一次γ′相发生了颗粒团聚粗化（图4（c）、图4（d）中红色箭头），这是因为两相邻颗粒间的扩散场发生重叠，重叠区域溶质浓度较高，使两颗粒形成颈部连接，原子在连接界面快速扩散，使两颗粒合并形成一大颗粒^[14]。当一次γ′相尺寸达到一定值后，由于共格应力的存在，γ/γ′相界面弹性应变能较大，使颗粒发生分裂，分裂后的一些小尺寸γ′相发生溶解，导致240 min时一次γ′相的平均尺寸和面积分数减小；二次γ′相的平均尺寸整体上呈现先减小后增加的趋势，这是因为热处理初期，小尺寸的二次γ′相优先发生溶解，使得二次γ′相在保温初期的面积分数减小，当保温时间超过60 min后，由于初期小尺寸γ′相快速溶解，晶内局部溶质原子浓度较高，使得未溶解的大颗粒二次γ′相长大，从而导致二次γ′相的面积分数增加。从图中可以看出，1060 ℃保温240 min后，因γ′相发生溶解与团聚，导致γ′相分布不均匀，无γ′相区域的晶粒长大较快，形成混晶。1090 ℃热处理过程中，一次和二次γ′相的平均尺寸和面积分数变化趋势与1060 ℃相似，在1090 ℃热处理过程中，观察到的一次γ′相通过颈部连接的团聚粗化现象多于1060 ℃（图4（f）～图4（h）中红色箭头）。由于1090 ℃热处理时γ′相溶解较多，且存在溶解不均匀，导致在γ′相较少或无γ′相的区域，晶粒长大较快，形成混晶，当热处理温度升高至1160 ℃时，合金中的γ′相已经完全溶解，晶粒迅速长大，如图4（i）～图4（l）所示。

图  7  加热温度与保温时间对FGH96合金不同种类γ′相的影响：（a）一次γ′相；（b）二次γ′相

Figure  7.  Effects of heating temperature and holding time on the different γ′ precipitates of the FGH96 alloys: (a) primary γ′ precipitate; (b) secondary γ′ precipitate

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图8给出了不同热处理条件下合金的晶界分布。从图中可以看出，热处理后小角度晶界明显减少，并且随着热处理温度的升高和保温时间的延长，小角度晶界减少，合金中的应变存储能逐渐降低。此外，热处理后的组织中存在大量的退火孪晶，这是因为镍基粉末高温合金层错能较低，在热处理过程中容易形成孪晶，且随着晶粒尺寸的变大，退火孪晶密度变大，研究表明退火孪晶在一定程度上也会提升晶界的迁移速率^[15−16]。

图  8  FGH96合金晶界分布：（a）1060 ℃，30 min；（b）1060 ℃，120 min；（c）1090 ℃，30 min；（d）1090 ℃，120 min；（e）1160 ℃，30 min；（f）1160 ℃，120 min

Figure  8.  Grain boundary distribution of the FGH96 alloys: (a) 1060 ℃, 30 min; (b) 1060 ℃, 120 min; (c) 1090 ℃, 30 min; (d) 1090 ℃, 120 min; (e) 1160 ℃, 30 min; (f) 1160 ℃, 120 min

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图9给出了不同热处理条件下合金的晶粒取向扩展图。随着固溶温度和保温时间的增加，合金中的再结晶数量逐渐增加（蓝色部分）。变形晶粒发生了静态再结晶，锻造过程中形成的动态再结晶晶粒长大。静态再结晶的发生使得较大的变形晶粒细化，同时动态再结晶晶粒长大使得锻造后不均匀的组织趋向于均匀化。热处理过程中静态再结晶形核需要孕育时间，而1060 ℃亚固溶热处理过程中，合金中含有大量的γ′相可有效地阻碍热处理过程中位错的运动重排，使得应变储存能缓慢释放，给予静态再结晶充分的形核孕育时间，细化晶粒。同时，γ′相抑制了动态再结晶晶粒的长大，从而有利于形成均匀的晶粒组织。随着热处理温度的增加，γ′相溶解，对动态再结晶晶粒长大抑制减弱，当变形晶粒发生静态再结晶导致的晶粒细化滞后于动态再结晶晶粒长大时，组织中出现混晶组织。

图  9  FGH96合金晶粒取向扩展：（a）1060 ℃，30 min；（b）1060 ℃，120 min；（c）1090 ℃，120 min；（d）1160 ℃，120 min

Figure  9.  Grain orientation spread of the FGH96 alloys: (a) 1060 ℃, 30 min; (b) 1060 ℃, 120 min; (c) 1090 ℃, 120 min; (d) 1160 ℃, 120 min

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3.   结论

（1）未完全动态再结晶的FGH96锻造坯料中含有大量的应变存储能，合金在热处理过程中发生静态再结晶，细化变形晶粒，同时动态再结晶会引起晶粒长大，当两者平衡时可获得均匀细小的晶粒组织。合金在1060 ℃下保温120 min后可获得较为均匀的细小晶粒组织，平均晶粒尺寸为7.37 μm。

（2）在热处理过程中，随着加热温度的升高和保温时间的延长，合金中γ′相面积分数减少；在亚固溶保温过程中，一次γ′相因细小三次和二次γ′相的优先快速溶解，而发生Ostwald熟化粗化，以及溶解场重叠发生团聚粗化，使得一次γ′相的面积分数和尺寸先增加；当一次γ′相尺寸增加到临界值时，发生分裂，使得一次γ′相的面积分数和尺寸减小。在1160 ℃过固溶热处理时，γ′相完全溶解。

（3）在热处理过程中，由于γ′相的不均匀溶解以及变形晶粒发生静态再结晶引起的晶粒细化滞后于动态再结晶晶粒长大，导致热处理过程中出现混晶，一旦混晶形成，很难再消除。