金属增材制造技术（additive manufacturing，AM）是由计算机辅助设计，通过材料逐层累积成形的金属或合金制备工艺，拥有高设计自由度、高材料利用率以及便捷高效的生产性等优点，其中选区激光熔化成型技术（selective laser melted，SLM）是目前金属增材制造中较为成熟的工艺之一^[1−3]，可通过高精度激光扫描和能量控制使得部件快速成形，获得相较传统制造（traditional manufacturing，TM）更为优秀的材料性能，在航空航天、交通运输、精密医疗等工业领域被广泛应用。

核电作为重要的能源行业，对使用材料的安全性有严格地考量。目前，核电领域对金属增材制造技术的应用仍然处于初期，仅在国外部分回路滤网、燃料组件底座架等频繁更换且非关键部件中得到应用^[4−6]，在堆内关键部件的应用还处于研究阶段。核电压水堆堆内构件在长期服役过程中需经受高温、高压、腐蚀及强辐照等作用，严苛的服役环境严重影响材料的组织性能，特别是中子辐照带来的材料辐照损伤会引起各类失效行为，因此，开展相关材料的辐照效应研究是进行可靠性评价及保证服役安全的重点^[7]。316不锈钢可通过增材制造技术成熟制备，因其具备强度高、耐腐蚀性好等特点被广泛应用于核电厂的结构部件，在核电领域有一定应用前景。目前，对增材制造金属材料及其部件的研究主要集中在成形工艺和基础性能等方面，对其辐照效应的研究相对较少。中子辐照实验成本高且有放射性，研究者多用离子辐照模拟损伤缺陷进行评价研究，为实际中子辐照效应研究提供参考和指导。Song等^[8]研究了SLM-316L不锈钢的质子辐照效应，结果显示其具有优异的抗辐照性能。Hou等^[9]和李莹等^[10]通过对比传统制造和选区激光熔化成形304L不锈钢的He、Xe离子辐照效应，发现选区激光熔化成形材料具有更好的辐照耐受性以及更低的辐照硬化率。对结构部件而言，辐照硬化或脆化是影响服役安全的重要考虑因素，因此增材制造技术在核电抗辐照材料领域有一定发展空间。

增材制造不锈钢材料具有特殊的辐照效应，且相较于传统制造有更好的抗辐照硬化性能，但关于其特殊组织结构（各向异性、高密度位错结构）对辐照效应的影响还处于研究阶段，对其辐照条件下的性能变化规律及机理也需要进一步深入研究。本文以传统制造和选区激光熔化成形增材制造的316不锈钢为研究对象，分析了两种材料的组织、微结构及硬度，并通过离子辐照研究不锈钢的辐照硬化效应。

1.   实验材料及方法

实验用材料为传统制造（TM）的核级316不锈钢（Z6CND17-12）锻件和选区激光熔化成形增材制造的316不锈钢（AM），其成分如表1所示。选区激光熔化成形增材制造的316不锈钢由东南大学提供，打印设备型号为EOS M100，具体工艺为：条纹式激光扫描模式，条纹宽度5 mm，每次改变角度66.7°，激光输出功率为107 W，激光扫描线速度为827 mm·s⁻¹，激光光路间距为0.07 mm，保护氛围为氩气，成形后炉冷至室温，随后在650 ℃下去应力退火1 h。两种材料通过线切割加工成15 mm×15 mm×1 mm的方片样品，其中增材制造不锈钢在打印方向（扫描面）和垂直打印方向（沉积面）上分别切割取样，并使用金相砂纸对样品表面进行打磨，最后进行表面抛光。使用Axio Observer A3型金相显微镜和Tescan Vega TS5136XM型扫描电子显微镜（scanning electron microscope，SEM）观察样品金相组织及显微形貌，通过PANalytical X’ Pert Pro型X射线衍射仪（X-ray diffraction，XRD）对样品的相结构进行表征，扫描角度为30°～120°。

表  1  实验材料化学成分（质量分数）

Table  1.  Chemical composition of the experiment materials %

材料	Fe	C	Ni	Cr	Mn	Mo	Si	S	P
核级传统制造316不锈钢（TM-316）	余量	0.042	11.750	17.360	1.180	2.500	0.350	0.002	0.007
选区激光熔化成形增材制造316不锈钢（AM-316）	余量	0.034	11.240	16.940	0.850	2.440	0.690	0.005	0.027

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离子辐照实验在兰州中国科学院近代物理研究所320 kV低能重离子综合研究平台开展。使用3.5 MeV Fe¹³⁺离子对不锈钢样品进行室温离子辐照。采用SRIM-2008软件进行离子辐照模拟（选取Fe的离位阈能为E_d=40 eV），计算得到图1所示损伤分布，以损伤峰处的损伤量设计相应辐照注量，产生1.0 dpa损伤量需约9.69×10¹⁴ ions·cm⁻²的Fe离子辐照注量，具体辐照损伤量设计为0.1、0.3、1.0 dpa。使用Qness型显微维氏硬度计测量样品的维氏硬度（HV₁₀），每个样品测试10个压入点。离子辐照后的样品使用KLA Tencor G200型纳米压痕测试系统测量辐照深度区域的纳米硬度，采用连续刚度模式，取不锈钢材料泊松比为0.3，选用玻氏压头压入表面至1.5 μm，每个试样测试5～10个压入点，计算平均纳米硬度曲线，压点间距大于60 μm。

图  1  SRIM模拟3.5 MeV Fe离子辐照损伤分布

Figure  1.  Damage distribution irradiated by 3.5 MeV Fe ions in SRIM simulation

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2.   结果与讨论

2.1   宏观组织结构及性能

图2为传统制造和增材制造316不锈钢的金相组织，两种不锈钢组织有显著差别。由图可知，TM-316不锈钢基体为奥氏体等轴晶粒，由于生产过程中存在轧制，内部存在一定形态的位错及孪晶；AM-316不锈钢的组织为典型熔池柱状晶组织，存在取样面的差别，在扫描面上有明显的层道结构，宽度50～100 μm，层道间存在扫描过程中逐道熔化搭接的熔合线，上下层道之间的夹角与激光条纹角度相近，沉积面上的组织为“鳞片状”熔池结构，是扫描堆积层道的截面组织。

图  2  316不锈钢金相组织：（a）、（b）TM-316；（c）、（d）AM-316，扫描面；（e）、（f）AM-316，沉积面

Figure  2.  Metallographic structures of the 316 stainless steels: (a), (b) TM-316; (c), (d) scanning plane of AM-316; (e), (f) deposition plane of AM-316

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图3为AM-316不锈钢显微形貌。由图可知，柱状晶扫描面上存在高密度的胞状亚晶结构^[11−13]，平均尺寸0.9 μm，而沉积面的亚晶形态则为柱状或伸长状。这是由于在选区激光熔化快速冷却过程中，受固液相过冷度、表面张力及熔池热对流等影响^[14]，成型的柱状晶内部也存在径向温度场分布，形成类似“柱状亚晶”结构，这也是导致增材制造材料在微观上各向异性的原因之一。

图  3  AM-316不锈钢显微形貌：（a）AM-316扫描面；（b）AM-316沉积面

Figure  3.  SEM morphology of the AM-316 stainless steels: (a) scanning plane of AM-316; (b) deposition plane of AM-316

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图4为两种316不锈钢X射线衍射图谱。由图可知，AM-316不锈钢的不同成形面和TM-316均具有典型奥氏体γ相的特征峰，激光加热速率高，奥氏体化时过热度大，形核温度高，最终产生的奥氏体相就相对越稳定，且成形过程为快速冷却凝固，原子发生扩散的时间相对较短，发生相变的几率较小^[15]。一般而言，奥氏体316不锈钢基体的择优取向是（111），其衍射峰相对强度最高，增材制造不锈钢晶面的择优取向与打印工艺相关^[16]。Liverani等^[16]研究SLM-316L不锈钢时发现，增材打印层间角度为45°和90°时，分别具有明显的（111）和（220）择优取向。本研究中打印条纹改变角度介于45°～90°，X射线衍射结果也显示均存在（111）和（220）特征峰。AM-316不锈钢在不同成形面上衍射峰相对强度不同，这是由柱状晶择优生长所导致，扫描面上横向排布的晶粒有更强的（220）取向，而沉积面上各峰强度相对比例更接近于TM-316不锈钢。

图  4  316不锈钢X射线衍射图谱

Figure  4.  X-ray diffraction patterns of the 316 stainless steels

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图5为两种316不锈钢的维氏硬度。由图可知，整体上AM-316的维氏硬度低于TM-316，这是由于传统制造的核级316材料经过一定程度轧制，晶内存有更多大尺寸位错组织，硬化了基体。AM-316不锈钢扫描面的维氏硬度为HV₁₀ 230，在沉积面的维氏硬度为HV₁₀ 205，这是由柱状晶的各向异性带来的效果，符合金属柱状晶纵向硬度低于横向的特点。

图  5  316不锈钢平均维氏硬度

Figure  5.  Average Vickers hardness of the 316 stainless steels

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2.2   纳米硬度变化规律

由于离子辐照产生的损伤层较浅，无法直接通过传统硬度测试表征辐照硬化程度，常使用纳米压痕表征样品表面辐照层的硬化效应。目前常使用基于几何必要位错理论的Nix-Gao模型拟合特定区域内的“特征纳米硬度”^[17]，如式（1）所示。

式中：H为测试得到的纳米硬度，GPa；H₀为无限深度处基体的纳米硬度，即样品的“特征纳米硬度”，GPa；h为压头压入深度，nm；h*为取决于压头和材料的特征长度，nm。对于辐照样品而言，辐照深度区域内的H₀包含辐照引起的硬化效应。图6为Fe离子辐照前后传统制造和增材制造316不锈钢的纳米硬度曲线。整体上Fe离子辐照后两种316不锈钢的平均纳米硬度曲线均上升，即Fe离子辐照产生了一定的辐照硬化，所有曲线均存在由表面到内部纳米硬度逐渐降低的压痕尺寸效应^[17]。

图  6  316不锈钢纳米硬度：（a）TM-316；（b）AM-316，扫描面；（c）AM-316，沉积面

Figure  6.  Nanohardness of the 316 stainless steels: (a) TM-316; (b) scanning plane of AM-316; (c) deposition plane of AM-316

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由式（1）此可知，测得的纳米硬度的平方和压入深度的倒数成线性关系，拟合截距即为$ H_0^2 $。图7所示为两种316不锈钢H²和1/h的关系曲线。对于均匀材料而言，H²和1/h基本呈单一线性规律，而离子辐照后由于损伤分布，使辐照区域内硬化不均匀，H²和1/h关系的线性斜率存在变化。一般地，以1/h斜率发生变化处开始计算拟合至样品表面的有效区域，即为受辐照影响区域。本研究具体拟合区域为深度80～300 nm，线性拟合后根据截距即可获得受辐照影响的特征纳米硬度。

图  7  纳米压痕H²和1/h关系：（a）TM-316；（b）AM-316，扫描面；（c）AM-316，沉积面

Figure  7.  Relationship with H² and 1/h in nanoindentation: (a) TM-316; (b) scanning plane of AM-316; (c) deposition plane of AM-316

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图8给出了线性拟合后两种不锈钢特征纳米硬度和辐照损伤量之间的关系。由图可知，增材制造和传统制造316不锈钢的纳米硬度均随辐照注量增加而上升，并在高注量下辐照硬化速率趋于平缓。对比两种不锈钢的辐照硬化规律，Fe离子常温辐照至1.0 dpa时，TM-316不锈钢的纳米硬度增加了1.60 GPa，硬化率为52%，而AM-316不锈钢在不同取样方向上硬化程度有差异，在扫描面上纳米硬度增加了1.10 GPa，硬化率为35%，在沉积面上纳米硬度增加了0.82 GPa，硬化率为28%。李莹等^[10]使用Xe离子辐照增材制造的304L不锈钢，结果也显示增材制造的304L拥有更低的辐照硬化率；孙翔宇^[13]也认为离子辐照对SLM-316L不锈钢产生更低的辐照硬化效应。可见增材制造的不锈钢拥有更低的辐照硬化率，也存在着辐照硬化的各向异性效应。

图  8  316不锈钢特征纳米硬度和辐照损伤量

Figure  8.  Relationship between nanohardness and irradiation damage of the 316 stainless steels

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载能Fe离子与不锈钢基体原子产生碰撞，产生空位和间隙原子对点缺陷，点缺陷有几率复合或者存活并持续演化形成缺陷团或位错环，并在基体中阻碍位错运动从而使材料产生硬化，这些缺陷也存在形核、长大等过程，对应于低辐照注量下缺陷大量形核，纳米硬度快速上升，随着辐照注量增加，缺陷不断演化，但尺寸和数量密度增长变慢，硬化速率变缓。Hou等^[9]和付崇龙等^[18]研究表明，辐照产生的点缺陷可被晶体内本身存在的位错线、晶界或亚晶界等缺陷吸收，而增材制造的316不锈钢内部存在高密度的亚晶界或位错结构，这些特殊结构可作为辐照缺陷的湮灭势阱吸收离位产生的间隙原子或空位；另一方面，对于自离子（Fe）辐照而言，空位缺陷也易捕获部分入射原子而湮灭，进一步降低存留缺陷数量，最终使辐照硬化效应相对于传统制造316不锈钢更低。对于不同取向面上辐照硬化程度的差异，沉积面上伸长状的亚晶结构提供了更多的缺陷势阱边界，故可能导致在该取向上辐照硬化率更低。由此可见，增材制造的316不锈钢在抵抗辐照硬化方面有一定优势，但同时因其特殊柱状晶组织带来各向异性，导致相关材料在应用方面需要多维度评估考量，这是研究增材制造材料所关注的重点之一。

3.   结论

（1）选区激光熔化成形增材制造316不锈钢的组织为柱状晶，基体为单一奥氏体γ相，熔池晶体内部存在高密度的胞壁状亚晶结构，在扫描面和沉积面上的维氏硬度存在各向异性。

（2）在3.5 MeV Fe离子常温辐照后，选区激光熔化成形增材制造和传统制造的316不锈钢均产生辐照硬化。辐照至1.0 dpa时，传统制造316不锈钢的特征纳米硬度增加了52%，增材制造316不锈钢扫描面和沉积面上的特征纳米硬度分别增加了35%和28%，增材制造316不锈钢的辐照硬化程度更低，同时存在辐照硬化的各向异性。

（3）选区激光熔化成形增材制造316不锈钢内部本身存在的高密度胞壁结构可作为缺陷俘获势阱，一定程度上降低辐照缺陷带来的硬化效应。