Numerical simulation of multi-field collaborative processing technology for sintering ultrafine dust
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摘要:
针对烧结烟气微细粉尘处理效率低等问题，提出了一种新型的相变团聚与湍流团聚耦合的多场协同处理技术。采用数值模拟方法，深入研究了在多场效应下烧结微细粉尘的团聚行为及其演化参数对团聚效率的影响。结果表明：较低的入口速度能显著提高团聚效率，表现为烧结微细粉尘平均粒径的减小和出口处大粒径粉尘数密度的增加。入口速度为2 m·s−1时平均粒径为16.1 μm，大粒径粉尘数密度为单位体积（cm−3）5.08×104 个。初始体积分数的提高虽然不利于粉尘长大，但与出口处大粒径粉尘数密度成正比。体积分数为0.23%时平均粒径最大，为19.8 μm；体积分数为0.62%时大粒径粉尘数密度最大，可达单位体积（cm−3）7.40×104 个。这表明较高的体积分数有利于粉尘处理效果。粉尘初始粒径的增加会导致其最终粒径数密度的减小，并与出口处大粒径粉尘的数密度呈反比关系，当初始粒径为0.78 μm时，最终粒径最小，为38.9 μm，出口处数密度却最高，为单位体积（cm−3）8.17×104 个。这表明较小的初始粒径更有利于协同处理工艺的效果。
Abstract:A new type of multi-field collaborative processing technology that couples phase change aggregation and turbulent aggregation has been proposed to address the problem of low efficiency in the treatment of sintering flue gas ultrafine dust. By using numerical simulation methods, the aggregation behavior of sintering ultrafine dust under multi-field effects and the influence of its evolution parameters on aggregation efficiency were thoroughly investigated. The research results show that a lower inlet velocity can significantly improve the aggregation efficiency, as evidenced by a decrease in the average particle size of sintering ultrafine dust and an increase in the number density of large particle dust at the outlet. When the inlet velocity is 2 m·s-1, the average particle size is 16.1 μm, and the number density of large particle dust at the outlet is 5.08 × 104 particles·cm-3. Although an increase in initial volume fraction is not conducive to dust growth, it is directly proportional to the number density of large particle dust at the outlet. When the volume fraction is
0.0023 , the average particle size is the largest, at 19.8 μm, and when the volume fraction is0.0062 , the number density of large particle dust is the highest, reaching 7.4×104 particles·cm-3. This indicates that a higher volume fraction is beneficial for dust treatment. An increase in the initial particle size of the dust will lead to a decrease in its final particle size density, which is inversely proportional to the number density of large particle dust at the outlet. When the initial particle size is 0.78, the final particle size is the smallest, at 38.9 μm, but the outlet density is the highest, at 8.17×104 particles·cm-3. This indicates that a smaller initial particle size is more conducive to the effectiveness of the collaborative processing technology.-
Keywords:
- collaborative processing /
- sintering flue gas /
- aggregation /
- ultrafine dust /
- multi-field coupling
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从20世纪80年代末开始，国外相继研制并应用了第三代粉末高温合金，其中具有典型代表性的合金包括René104（ME3）、RR1000和Alloy10等[1–5]。该系列合金属于高强高损伤容限型合金，合金设计的使用温度达到800 ℃，其典型特点是合金中的γ′相含量（质量分数）约为45%～50%，经过固溶处理后在704 ℃条件下的抗拉强度可达约1430 MPa[6–10]。
为满足某航空涡扇发动机涡轮盘的设计需求，中国航发北京航空材料研究院研制了第三代粉末高温合金并获得初步应用验证。与第一代及第二代粉末高温合金相比，该合金添加了约2.4%的Ta元素（质量分数）以及更多的Co元素[11–13]。大量研究表明，在服役温度下，长期时效处理使合金的微观组织发生显著变化，使合金力学性能出现较大波动，因此研究合金在长期时效过程中的组织演变特性及其对服役性能的影响至关重要[14–22]。
第三代粉末高温合金的设计使用温度达到800 ℃，需要在750 ℃以上长期使用。本文选择在其设计服役温度800 ℃下进行长期时效，研究合金显微组织演变特征及其对高温拉伸性能的影响，以期为该粉末高温合金的应用提供理论依据。
1. 实验材料及方法
实验合金采用真空感应熔炼制备母合金，氩气雾化工艺制备合金粉末，粉末粒度为−270目。粉末经除气、装包套及封焊后进行热等静压致密化，经热挤压制备成ϕ270 mm棒材，随后将挤压棒材等温锻造成涡轮盘锻坯，在涡轮盘轮缘处切取试样和试棒，并进行如下标准过固溶温度热处理：1170 ℃保温2 h，经控制冷却至600 ℃以下后空冷，随后于845 ℃保温4 h后空冷及760 ℃保温8 h后空冷。随后将合金试样和性能试棒置于800 ℃温度条件下进行长期时效，时效时间分别为100、500、1000、2000和5000 h。实验所用第三代粉末高温合金的主要成分见表1。
表 1 镍基粉末高温合金化学成分（质量分数）Table 1. Chemical composition of the nickel-based powder metallurgy superalloys% Cr Co Mo Ta W Al Nb Ti C B Zr Ni 11.0～13.0 19.0～22.0 3.5～6.0 2.4～4.0 2.1～2.5 3.0～5.0 0.5～1.0 3.0～4.5 0.05 0.03 0.05 余量 将不同实验条件制备的合金试样进行打磨、抛光处理，将机械抛光后的试样进行化学侵蚀，使用LEICA DM 2500M型金相显微镜（optical microscope，OM）对其晶粒组织进行观察，所用金相侵蚀剂由15 g CuSO4+3.5 mL H2SO4+50 mL HCl配制形成。将电解抛光后的试样进行电解腐蚀，使用ZEISS Gemini SEM 300型场发射扫描电子显微镜（scanning electron microscope，SEM）对其显微组织及断口形貌进行观察，所用电解抛光试剂由20%H2SO4和80%CH3OH溶液（体积分数）组成，所用电解腐蚀试剂由3 g CrO3+30 mL H3PO4+2 mL H2SO4配制形成。晶粒尺寸、γ'相尺寸等采用ImageJ软件进行图像分析。将时效处理后的试棒加工制成标准拉伸试样，在Instron1196拉伸试验机上进行700 ℃高温拉伸实验，实验结果为两根试样的平均值。
2. 结果与讨论
2.1 合金的标准热处理态组织
图1为经标准热处理后合金的显微组织。由图1（a）和图1（b）可见，合金经标准热处理后晶界主要呈现为细长、光滑的曲线，晶界处析出相不明显且数量较少，同时可以观察到存在一定数量的孪晶，经统计合金的平均晶粒尺寸约为16.7 μm。由图1（c）和图1（d）可见，合金中存在二次γ′相和三次γ′相，其中二次γ′相尺寸较大，平均颗粒尺寸约为176 nm，主要呈现为不规则方形、蝶形；三次γ′相尺寸较小，以球形、近球形分布在二次γ′相周围。
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图 1 标准热处理后合金显微组织：（a）、（b）金相显微镜；（c）、（d）扫描电镜Figure 1. Microstructure of the alloys after the standard heat treatment: (a), (b) OM; (c), (d) SEM2.2 长期时效后的晶粒组织变化
图2给出了合金在800 ℃长期时效后晶粒显微组织。由图2可知，随着时效时间的持续增加，晶粒内部析出相的数量发生了一定程度的增多。经过800 ℃长期时效处理后的合金晶界发生粗化，在原始晶界处以不规则形状析出的析出相使得晶界呈现不连续“锯齿状”。同时，由于晶界处析出相引发的晶界粗化阻碍了晶粒的进一步长大，导致长期时效过程并未使得合金晶粒尺寸产生明显变化，具体晶粒尺寸见表2。
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图 2 800 ℃长期时效合金晶粒显微组织：（a）100 h；（b）500 h；（c）1000 h；（d）2000 h；（e）、（f）5000 hFigure 2. Grain structure of the alloys aged at 800 ℃ for different times: (a) 100 h; (b) 500 h; (c) 1000 h; (d) 2000 h; (e), (f) 5000 h表 2 800 ℃长期时效合金晶粒尺寸Table 2. Grain size of the alloys aged at 800 ℃ for different times时效时间 / h 晶粒尺寸 / μm 标准差 100 13.80 6.78 500 14.48 6.27 1000 14.97 8.34 2000 12.97 6.46 5000 14.78 7.22 2.3 长期时效对γ′相的影响
图3给出了合金在800 ℃长期时效后γ′相显微形貌。由图3可知，当时效温度为800 ℃时，合金中已无三次γ′相存在。随着时效时间的增长，二次γ′相逐渐发生合并粗化，颗粒逐渐变得圆滑，接近球状。当时效时间到达500 h时，相邻二次γ′相颗粒开始紧密接触，并由最初的“点接触”形态慢慢融合成“葫芦状”形态。当时效时间达到2000 h时，第一批二次γ′相颗粒的合并过程已经完成，其颗粒尺寸明显增大，数量显著下降。当时效时间进一步延长至5000 h后，颗粒间的通道变宽，随着相邻颗粒的合并逐渐完成，二次γ′相的尺寸和数目均未发生显著变化，形状基本稳定。
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图 3 800 ℃长期时效合金γ′相显微形貌：（a）100 h；（b）500 h；（c）1000 h；（d）2000 h；（e）5000 hFigure 3. SEM images of the γ′ phases aged at 800 ℃ for different times: (a) 100 h; (b) 500 h; (c) 1000 h; (d) 2000 h; (e) 5000 h通过ImageJ软件Trainable WeKa Segmentation插件对800 ℃长期时效合金的二次γ′相平均尺寸进行统计分析，结果如表3所示。可以发现，在整个长期时效过程中，二次γ′相平均尺寸变化区间在71.4～132.3 nm。在时效时间达到500 h前，二次γ′相平均尺寸未发生变化。随着时效时间的延长，二次γ′相平均尺寸迅速增大。当时效时间达到2000 h后，二次γ′相平均尺寸增长平稳缓慢，增长速率较时效初期明显降低。这说明合金在800 ℃温度长期使用时，由于二次γ′相尺寸变化，会导致合金性能发生较大变化，影响服役稳定性。
表 3 800 ℃长期时效合金二次γ′相平均尺寸Table 3. Size of the secondary γ′ phases aged at 800 ℃ for different times时效时间 / h 二次γ′相平均尺寸（半径） / nm 100 71.4 500 71.4 1000 85.6 2000 110.0 5000 132.3 在800 ℃长期时效条件下，二次γ′相长大表明发生了Ostwald熟化，LSW理论认为二次γ′相平均半径的三次方与时效时间呈线性关系，如式（1）所示。结合当前数据得到不同时效时间下二次γ′相平均半径尺寸（r）的三次方与时效时间的关系曲线，如图4所示。曲线拟合度较高，较好的符合LSW理论，说明合金在800 ℃长期时效条件下的二次γ′相粗化行为主要受扩散控制。
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图 4 800 ℃长期时效合金的二次γ′相平均半径与失效时间关系曲线Figure 4. Relationship between the secondary γ′ phase size of the alloys and aging time at 800 ℃$$ r_t^3 - r_0^3 = kt $$ (1) 式中：rt为t时刻二次γ′相平均半径尺寸，r0为初始二次γ′相平均半径尺寸，t为时效时间，k为粗化比例常数。通过数据计算得到合金的粗化比例常数k为426.2 nm3·h−1。
2.4 长期时效对拓扑密堆相的影响
图5为合金在800 ℃长期时效条件下的拓扑密堆相（topologically close-packed phases，TCP）背散射（back scattered electron，BSE）微观组织。由图可知，当时效时间低于500 h时，合金中未发现TCP相存在；随着时效时间增长到1000 h后，可以在晶界上发现细小条状的白色析出物，即TCP相，但此时其析出量较少，且分布呈不连续条状。随着时效时间的继续增长，TCP相的数量以及尺寸迅速上涨，并且不仅分布在晶界上，晶粒内部也已经逐渐析出长条形针状TCP相。
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图 5 800 ℃长期时效合金TCP相形貌：（a）100 h；（b）500 h；（c）1000 h；（d）2000 h；（e）5000 hFigure 5. BSE images of the TCP phases aged at 800 ℃ for different times: (a) 100 h; (b) 500 h; (c) 1000 h; (d) 2000 h; (e) 5000 hTCP相作为一种硬脆有害相成为合金裂纹的萌生点，了解掌握TCP相的析出行为对合金服役行为具有重要的指导意义。通过ImageJ软件对经不同时效时间处理所得合金的TCP相含量（面积分数）进行统计分析，结果如表4所示。由表4可知，当时效时间低于500 h时，合金中未产生TCP相；在时效时间达到1000 h时，合金只有在晶界处有TCP相析出，其含量约为0.392%；随着时效时间的进一步增长，TCP相的析出越来越多，并且由最初的只在晶界处析出逐步发展为在包括晶界和晶内的整个晶粒进行析出。在时效时间达到5000 h时，TCP相含量已达到2.667%。由于合金微观组织变化明显，推断此时合金性能将难以得到保障。
表 4 800 ℃长期时效合金TCP相含量Table 4. Content of the TCP phases aged at 800 ℃ for different times时效时间 / h TCP相面积分数 / % 100 — 500 — 1000 0.392 2000 2.430 5000 2.667 2.5 长期时效对力学性能的影响
为了掌握该第三代新型镍基粉末高温合金在高温长期服役状态下的性能表现，对经800 ℃长期时效合金进行700 ℃拉伸性能测试，结果如图6所示。由图6可知，随着时效时间的延长，合金的强度及塑性呈现降低趋势，并随时效时间增加，降低趋于减缓。经5000 h时效后合金的700 ℃拉伸性能达到最低值，相应的抗拉强度和屈服强度分别为1204.0 MPa和849.5 MPa，相较于时效100 h时，分别降低了6.04%和10.63%；断后伸长率和断面收缩率为7.35%和10.25%，相较于时效100 h时，分别降低了74.61%和62.99%。
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图 6 800 ℃长期时效合金拉伸性能Figure 6. Tensile properties of the alloys aged at 800 ℃ for different times图7为不同时效时间下合金拉伸断口整体形貌，图8则展示了经5000 h时效处理后的合金断口显微形貌。由图可见，合金的断裂方式为典型的韧性断裂，大量等轴韧窝出现在断口中心，裂纹在试样心部以微孔聚合的形式萌生和向周围扩展。
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图 7 800 ℃长期时效合金拉伸断口整体形貌：（a）100 h；（b）500 h；（c）1000 h；（d）2000 h；（e）5000 hFigure 7. Tensile fractures SEM images of the alloys aged at 800 ℃ for different times: (a) 100 h; (b) 500 h; (c) 1000 h; (d) 2000 h; (e) 5000 h![]()
图 8 800 ℃长期时效5000 h下合金拉伸断口形貌：（a）断口局部；（b）裂纹萌生；（c）裂纹扩展；（d）裂纹断裂Figure 8. Tensile fractures SEM images of the alloys aged at 800 ℃ for 5000 h: (a) local morphology of tensile fracture; (b) crack initiation region; (c) crack propagation region; (d) rapidly fracture region合金经长期时效后的组织改变将引发力学性能的变化。结合800 ℃不同时效时间条件下合金的金相组织、γ′相和TCP析出相情况分析认为，随着时效时间的增加，试样合金的晶粒尺寸变化不明显，其对合金拉伸性能的影响不大。随着时效时间的延长，合金的微观组织发生显著改变，合金中二次γ′相粗化合并长大，平均尺寸增大而数量降低，颗粒间通道变宽，使得位错易于切割过颗粒，进而导致合金700 ℃拉伸性能逐渐降低。同时多项研究表明[23–25]，镍基粉末高温合金TCP相主要包括σ相和μ相，其中σ相主要由基体中Cr元素形成，而μ相主要由Mo、W元素形成，在使用过程中会严重降低合金的力学性能。时效时间的增加导致硬而脆的TCP相含量逐步提升，其在晶界、晶内不断以长条形、针状析出，极易发展为裂纹萌生点，对合金的高温拉伸性能产生影响。随着时效时间的延长，二次γ′相平均尺寸增大和TCP相含量增加趋势逐渐放缓，相应的拉伸性能也展现了相同的放缓降低趋势。
3. 结论
（1）第三代粉末高温合金在800 ℃进行长期时效过程中，随着时效时间的增加，合金的晶粒尺寸变化不大，晶界发生粗化，在原始晶界处的不规则析出相析出，导致新晶界呈现不连续“锯齿状”。
（2）该合金在时效过程中未见三次γ′相存在，二次γ′相从500 h后开始发生合并粗化，初期粗化速率较高，随着时效时间的增加，粗化过程趋于平缓。二次γ′相的粗化主要受到扩散控制，符合LSW理论，粗化比例常数为426.2 nm3·h−1。
（3）随着时效时间的增加，合金中TCP相整体含量增加。当时效时间达到1000 h时，在合金晶界处析出细小白条状的TCP相，2000 h后在晶内亦有长条形针状TCP相析出，5000 h时合金中TCP相含量达到最大。
（4）随着时效时间的增加，合金中二次γ′相的尺寸、分布和TCP相的析出形貌、含量发生显著变化，导致合金700 ℃拉伸性能呈现缓慢降低趋势。断裂方式为典型的韧性断裂，当时效时间为5000 h时其拉伸性能达到最小值，相应的抗拉强度、屈服强度分别为1204 MPa、849.5 MPa，断后伸长率和断面收缩率为7.35%和10.25%。
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图 5 微细粉尘团聚后的粒度分布
Figure 5. Particle size distribution of fine dust after agglomeration
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图 6 不同烟气流速下的粉尘平均粒径
Figure 6. Average particle size of dust under different flue gas flow rates
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图 7 实验结果与模拟结果对比
Figure 7. Comparison between experimental results and simulation results
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图 8 出口处各粒度区间数密度
Figure 8. The number density of each particle size interval at the exit
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图 10 不同体积分数工况下的粉尘粒径
Figure 10. Particle size of dust under different volume fraction conditions
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图 11 体积分数为
0.0062 时的X方向速度分布Figure 11. Velocity distribution in the X direction when the volume fraction is
0.0062 ![]()
图 12 体积分数为
0.0023 时的X方向速度分布Figure 12. Velocity distribution in the X direction when the volume fraction is
0.0023 ![]()
图 13 前两排湍流柱的关于X方向的速度分布
Figure 13. The velocity distribution in the X-direction of the first two rows of turbulent columns
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图 14 不同体积分数出口处数密度分布
Figure 14. Number density distribution at outlets with different volume fractions
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图 15 体积分数为
0.0062 时的湍动能耗散率分布Figure 15. Turbulent energy dissipation rate distribution at a volume fraction of
0.0062 ![]()
图 16 体积分数为
0.0023 时的湍动能耗散率分布Figure 16. Turbulent energy dissipation rate distribution at a volume fraction of
0.0023 ![]()
图 17 不同初始粒径Bin-5沿X轴的体积分数变化
Figure 17. Volume fraction variation of Bin-5 with different initial particle sizes along the X-axis
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图 18 不同初始粒径沿X轴的湍动能耗散率分布
Figure 18. Distribution of turbulent energy dissipation rate along the x-axis with different initial particle sizes
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